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我校晶态材料研究所首次报道具有密堆积结构的铜纳米团簇

信息来源:晶态材料研究所   文字:李欢    时间:2020-03-28

晶态材料研究所张献明教授、李欢副教授通过使用炔、有机膦和硝酸根(醋酸根)作为保护配体,合成出一系列室温下稳定的零价铜纳米团簇,包括Cu53(C≡CPhPh)9(dppp)6Cl3(NO3)9, Cu53(C≡CPh)9(dppp)6Cl3(NO3)9,和Cu53(4-FPhC≡C)9(dppp)6Cl6(OAc)6等。在该团簇中,41个铜原子参与形成了具有 ABABC 顺序的密堆积结构通过X射线光电子能谱和X射线吸收精细结构等表征手段揭示合成过程中铜物种的价态变化。密度泛函理论计算表明Cu53为非幻数的闭壳层电子结构,HOMO和LUMO的带隙为1.15eV。研究者还对这些铜纳米团簇在苯乙炔的自偶联反应中的催化性能进行了评价。

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图1. Cu53整体结构

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图2. Cu53结构剖析及配位模式图

这是首次在团簇层面上观察到了非面心立方结构的铜。同时,该系列团簇也和此前由厦门大学郑南峰教授课题组报道的Cu53团簇一起成为目前最高核数的零价铜纳米团簇。这是继晶态所首次报道全炔配体保护的Ag74纳米团簇( J. Am. Chem. Soc. , 2017,  139 , 12346-12349)之后在货币金属团簇领域取得的又一进展。

该成果以“Observation of Non‐FCC Copper in Alkynyl‐Protected Cu53 Nanoclusters”为题发表于近期的《德国应用化学》,晶态材料研究所曲梅博士为第一作者。该研究获得了国家自然科学基金和的支持,得到了山西师范大学化材学院和厦门大学固体表面物理化学国家重点实验室的大力帮助,我校大型仪器中心和分子科学研究所也给予了全力支持。同步辐射研究在北京同步辐射装置(BSRF)开展。

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